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Der grafische Bestand des LHM umfasst annähernd 10.000 Blätter. Mit der Gründung des Museums 1905 wurde schrittweise damit begonnen, Aquarelle, Zeichnungen und Druckgrafiken zu sammeln. Bis in die 1940er Jahre umfasste die grafische Sammlung hauptsächlich Kupferstiche bekannter Illustratoren und Karikaturisten des 18. und 19. Jahrhunderts. Sie veranschaulichen die illustrativen, künstlerischen, gestalterischen und drucktechnischen Aspekte des Buch- und Schriftwesens und die beim Bürgertum populäre Reproduktionsgrafik mit Wiedergaben berühmter Kunstwerke. Einen besonderen Stellenwert nimmt dabei der Bestand an Guckkastenbildern ein. Perspektivisch angelegte Ansichten von europäischen Städten und deren Sehenswürdigkeiten, idealisierte Ansichten und Fantasiemotive, gestochen und auch verlegt z.B. von Georg Balthasar Probst (1732-1801) wurden als Jahrmarktsattraktionen in einem hinterleuchteten Guckkasten dem Publikum vorgeführt. Solchen Guckkastenbildern kamen gleichermaßen eine unterhaltende wie auch eine bildende Funktion zu und ihre Betrachtung in entsprechenden Schaugeräten kann als ein frühes Massenmedium bezeichnet werden.

Bei der Zerstörung Dürens 1944 ging ein Teil der Kunstwerke des LHM verloren und mit der Weiterentwicklung der Kunstsammlungen nach dem Zweiten Weltkrieg gleicht sich der grafische Teil der Bestände zunehmend der Ausrichtung der Gemäldesammlung an. Ein wichtiger früher Sammlungsschwerpunkt lag dabei neben grafischen Landschaftsdarstellungen des 19. Jahrhunderts auf Druckgrafik der Klassischen Moderne, insbesondere des Expressionismus'. Einen Kernbestand an Arbeiten auf Papier bildete dabei der Ankauf einer grafischen Sammlung aus dem Nachlass des Dürener Künstlers und Sammlers Hans Beckers (1898-1951). Sie legten mit fast 500 Werken den Grundstock der grafischen Sammlung nach dem Zweiten Weltkrieg. Ergänzt durch einzelne, qualitativ wertvolle Grafiken des 17. und 18. Jahrhunderts lag das Augenmerk seiner Sammlertätigkeit auf Zeichnungen und Drucken des 19. und 20. Jahrhunderts und schon frühzeitig erkannte Hans Beckers den beeindruckenden Beitrag zur Moderne, den die Expressionisten mit ihren druckgrafischen Blättern geleistet hatten. Hierauf aufbauend bereicherten in den Folgejahren Ankäufe von Lithografien, Holzschnitten und Zeichnungen von Künstler*innen der Brücke und des Blauen Reiters, aber auch von Einzelgängern wie Max Beckmann, Otto Dix oder Lyonel Feininger den grafischen Sammlungsbestand des LHM.

Ab 2015 wurde in einem dreijährigen Forschungsprojekt auch die Provenienz von Aquarellen, Handzeichnungen, Druckgrafiken und Fotografien untersucht, soweit sie ab 1933 in die Sammlung des LHM gekommen waren. Durch die Auswertung von Sammlermarken, die sich teilweise auf den Grafiken befinden, konnte festgestellt werden, dass einige Werke, die in den 1930er Jahren gekauft worden waren, aus NS-verfolgungsbedingt veräußertem Besitz stammen. Hiervon wurde ein Großteil bereits restituiert, soweit Erbberechtigte ausfindig gemacht werden konnten.

Der Ausbau des grafischen Sammlungsbestands wurde in den 1960er Jahren mit Werken moderner und zeitgenössischer Kunst konsequent fortgesetzt. Zu dieser Zeit konzentrierten sich die Ausstellungen des LHM und die daraus resultierenden Erwerbungen auf abstrakte, informelle und konkrete Kunst, etwa von Pierre Soulages, Almir Mavignier, Karl Gerstner, Karl Fred Dahmen oder Hans Hartung. Auch die seit 2004 am LHM bestehende Hubertus Schoeller Stiftung sowie die 1986 gegründete Günther-Peill-Stiftung erweitern mit Werken die grafische Sammlung des Museums. Eine Schenkung des Kölner Sammlers Dr. Günter Frerich bildet seit 2012 mit rund 400 Zeichnungen und Druckgrafiken zum Thema Selbstporträt einen neuen Schwerpunkt im Grafikbestand des LHM, der die Selbstbildnisse von Künstler*innen der Klassischen Moderne sowohl in der Gemälde- als auch in der Grafiksammlung substanziell ergänzt.

Papier ist ein historischer Werkstoff, seine Nutzung als autonomes künstlerisches Medium ist jedoch relativ jung. Einhergehend mit der Renaissance der handwerklichen Papierherstellung und dem künstlerischen Arbeiten mit dem Rohstoff Pulp etablierte sich in 1970er Jahren in den USA der Begriff Paper Art. Als neuartige Bewegung in der Kunst erreichte die Papierkunst Anfang der 1980er Jahre Europa.
Ausstellungen mit Kunst aus Papier wurden damals ein Schwerpunkt im Ausstellungsprogramm des LHM. Sie starteten 1986 mit der ersten Internationalen Biennale der Papierkunst „Paper Art - Handgeschöpftes“, gewannen mit der Gründung des Papiermuseums Düren 1990 an Bedeutung und fanden bis 2005 zu wechselnden Themen statt.
Mit Beginn der 1980er Jahre setzen Ankäufe und Schenkungen im Bereich Papierkunst ein und etablieren einen neuen Sammlungsbereich im LHM. Seither hat sich die Kunst aus Papier in unterschiedlichen Erscheinungsformen manifestiert. Der Werkstoff Papier transportiert die Aussage eines Kunstwerks speziell über seine spezifischen materiellen Eigenschaften. Zu den Klassikern der Papierkunst gehört Jiří Kolář, der mit Schichtung und Stauchung von fotografischen Bildern und gedruckten Texteinheiten optisch verfremdete Collage-Objekte schuf. Der Künstler Oskar Holweck arbeitete mit charakteristischen Schnitt- und Reißtechniken, Günther Ueckers Umgang mit der seriell angelegte Prägung. Andreas von Weizsäcker richtete als Professor an der Akademie der bildenden Künste in München erstmals eine Papierwerkstatt für Kunststudent*innen an einer deutschen Kunsthochschule ein. Seine Papierarbeiten bestehen vor allem aus großformatigen Abformungen figurativer Skulpturen unter Verwendung handgeschöpfter Papiere und Umnutzung von Massendruckerzeugnissen wie beispielsweise Stadtplänen. Wolfgang Binding schuf räumliche Papierreliefs aus Pappmaché, während Bertram Jesdinsky als ehemaliger Stipendiat der Günther-Peill-Stiftung Wellpappe und Epoxidharz, aber auch gefundene Objekte nutzt für seine Giraffe, die insofern eine Grenzgängerin der Papierkunst ist. Die Feuergouachen von Bernard Aubertin hingegen öffnen den Raum über die Fläche des Papierbogens und stellen so Verbindungen her zu Konzepten moderner Malerei. Künstler*innenbücher aus Papier und Karton von beispielsweise Herbert Zangs, Barbara Fahrner, A.R. Penck, Warja Lavater oder Jirí Hynek Kocman hinterfragen als autonome Kunstwerke das herkömmliche Buchformat und die konventionelle Buchnutzung. Gleichzeitig wenden sie formale Eigenschaften des Buches an, erweitern so die Vorstellung dessen, was ein Buch sein kann und integrieren Kriterien der Malerei, der Plastik und des Performativen. Der Bestand an Künstler*innenbücher bildet inzwischen einen wichtigen Teil der Sammlung Papierkunst am LHM.